Ce 掺杂锆基金属有机框架纳米颗粒（Ce-Zr MOFs NPs）解析
一、材料组成与结构
Ce-Zr MOFs NPs以锆基金属有机框架（Zr-MOFs）为母体，通过引入铈（Ce）元素实现功能化。其核心结构由以下部分组成：
金属节点：
Zr⁴⁺：作为主金属节点，形成高稳定性的Zr₆Oₓ(OH)ᵧ簇（如UiO-66中的[Zr₆O₄(OH)₄(BDC)₆]），赋予框架优异的化学和热稳定性。
Ce³⁺/Ce⁴⁺：通过节点取代或表面修饰引入。Ce³⁺（离子半径≈0.103 nm）与Zr⁴⁺（≈0.084 nm）尺寸相近，可部分取代Zr⁴⁺进入次级结构单元（SBUs），形成Zr/Ce双金属节点。Ce的引入导致电荷不平衡，需通过阴离子（如Cl⁻、NO₃⁻）补偿，同时诱导氧空位形成（Zr-O-Ce键削弱，氧脱离晶格）。
有机配体：
典型配体为对苯二甲酸（BDC），通过配位键连接金属节点，形成三维多孔网络结构。配体功能化（如引入氨基-NH₂）可进一步调控材料性能。
结构特征：
孔隙结构：具有高比表面积和可调节的孔径（50–200 nm），孔容和孔径分布可通过合成条件优化。
形貌多样性：可制备为球形、棒状、立方体或二维纳米片等形貌，通过表面活性剂或调节剂控制分散性与稳定性。
二、核心性能优势
催化性能提升：
光催化：Ce物种的氧空位和可变价态（Ce³⁺/Ce⁴⁺）促进反应物活化。例如，Ce掺杂的NH₂-UiO-66在1,2-环氧丁烷与二氧化碳的环加成反应中，催化效率显著高于未掺杂材料。
电催化：作为氧还原反应（ORR）催化剂，Ce/Zr双金属MOF的析氢速率达468.30 μmol·h⁻¹，优于单一Zr-MOF。
氧化还原反应：Ce的引入增强了框架的氧化还原能力，提升了对挥发性有机物、重金属离子等的吸附与催化降解性能。
稳定性增强：
Ce掺杂通过电荷补偿和氧空位形成，提高了框架的抗热震性与化学环境耐受性，可在水相和有机溶剂中保持稳定分散。
多功能集成：
荧光成像：通过引入荧光基团或探针，实现细胞/组织标记与成像。
光动力疗法：吸收光产生活性氧物质（ROS），用于杀死癌细胞或病原体。
药物递送：高比表面积与孔容利于药物负载与控制释放，结合Ce的荧光特性可实现活体成像与治疗一体化。
能量存储与转换：
Ce掺杂优化了框架的电子结构，提升了其在超级电容器中的电荷存储性能（如CeZ₂样品电荷存储性能达152.4 F/g，循环稳定性93.75%@1100次）。
三、合成方法
溶剂热法：
将Zr前驱体（如ZrCl₄）、Ce前驱体（如Ce(NO₃)₃·6H₂O）与有机配体（如BDC）按比例混合，加入溶剂（如DMF、乙醇）及调节剂（如乙酸），在80–150℃下反应数小时。Ce³⁺与Zr⁴⁺竞争配位，部分取代进入SBUs，过量Ce可能以氧化物形式分散于孔道。
浸渍法：
先合成纯Zr-MOFs（如UiO-66），再通过浸渍负载Ce前驱体，经煅烧或溶剂热处理使Ce物种锚定于孔道表面。适用于已合成Zr-MOFs的后修饰，操作简便。
离子交换法：
利用MOFs孔道的筛分效应，将Ce³⁺与孔内可交换离子（如Na⁺、H⁺）交换，适用于开放金属位点较多的Zr-MOFs（如MOF-808）。
快速合成策略：
引入单羧酸（如醋酸）和水，控制晶体成核与生长平衡，实现尺寸均一、形貌可控的Ce-Zr MOFs NPs的快速制备（如15分钟内完成合成）。
四、应用领域
环境治理：
光催化降解有机污染物（如1-萘胺）、二氧化碳环加成反应、挥发性有机物吸附等。
能源转换：
光催化析氢、超级电容器电极材料、燃料电池催化剂等。
生物医学：
荧光成像、光动力疗法、药物递送与控制释放、生物传感等。
气体分离与存储：
CO₂/N₂分离、氢气存储等。
Ce 掺杂锆基金属有机框架纳米颗粒
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